Wilhelm és egy évvel idősebb bátyja, Jacob neve elválaszthatatlanul összefonódott a köztudatban. Életük is párhuzamosan futott: mindketten jogot tanultak, majd Kasselben és Göttingenben lettek könyvtárosok és egyetemi tanárok. 1837-ben - miután öt professzortársukkal együtt szót emeltek a hannoveri uralkodó reakciós politikája ellen - elvesztették katedrájukat és kiutasították őket a fejedelemségből.

Ezután a porosz király invitálására Berlinben telepedtek le és ott éltek halálukig - Wilhelm 1859. december 16-án, Jacob 1863. szeptember 20-án halt meg.

A testvérek 1852-től dolgoztak a német nyelv szókincsét a kezdetektől Goethe haláláig tárgyaló és értelmező szótáron. Életükben csak az első négy kötet készült el, a monumentális mű utolsó, 32. kötete 1961-ben látott napvilágot. Mindketten részt vettek a régi német irodalom kutatásában, ők fedezték fel a germán hősi ének egyetlen fennmaradt példányát, az ófelnémet Hildebrand-éneket és elsőként fordították le német nyelvre az Edda-dalokat. Wilhelm szövegeket, költeményeket is kiadott, mesegyűjteményük végleges nyelvi, művészi megformálása inkább az ő érdeme.

Nevüket mégis az 1812 és 1815 között két kötetben kiadott, Gyermek- és házi mesék című mesegyűjtemény - a Grimm-mesék - tette világhírűvé. Az országot járva jegyeztek le a szájhagyomány útján őrzött népmeséket, megőrizve azok stílusát, kifejezésmódját és sajátos világát, de itt-ott csiszolva, alakítva azokon.

A forrásanyaghoz való ragaszkodás miatt a mesék eredeti változata szinte horrorisztikus elemeket is tartalmazott. A Hamupipőkében a gonosz mostohatestvérek szemét galambok csipegetik ki, a Hófehérke gonosz királynéját izzó vascipőben táncoltatják halálra, a Jancsi és Juliska boszorkányát elevenen égetik el egy kemencében.

A sok fordítás és a többszöri átdolgozás során aztán a történetek finomodtak, a kecskegidákról szóló mese "gyermekbarát" rajzfilmes adaptációjában például a farkas vegetáriánus lesz. Holott a lélekbúvárok szerint megvan az értelme annak, hogy a gyerekek gonosz mostohákkal, boszorkákkal, sárkányokkal és egyéb baljós kreatúrákkal nézzenek szembe.

A 160 nyelvre lefordított mesegyűjtemény a legolvasottabb német irodalmi alkotások egyike, s méltán vonult be a világirodalom történetébe. A Grimm-mesék magyarul 1861-től mintegy 250 kiadást értek meg, s nagyban befolyásolták a magyar mesekincset.

Hanau, a fivérek szülővárosa főterén állított szobrot világhírűvé vált "fiainak", a közeli Kasselban található a háromemeletes Grimm Múzeum, amelynek külön érdekessége, hogy a lépcsőház falára a Grimm-testvérek életének történetét írták.